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【引言】

        電化學(xué)/光電化學(xué)分解水是將析氫與析氧結(jié)合起來(lái)的一種可再生能量轉(zhuǎn)換的重要方法。雖然貴金屬被證實(shí)是最具活性的析氫與析氧反應(yīng)催化劑，但是它們由于儲(chǔ)量稀少和價(jià)格高昂等原因不可能用于大規(guī)模催化分解水。并且，在實(shí)際應(yīng)用中，析氫與析氧反應(yīng)應(yīng)當(dāng)在同一電解液中進(jìn)行，特別是在堿性環(huán)境中進(jìn)行。這種在堿性溶液中裂解水的方法被普遍認(rèn)為是有希望得到商業(yè)化的大規(guī)模分解水的方法。此方法面臨的最大挑戰(zhàn)是找到地球上儲(chǔ)量豐富，并且在堿性條件下對(duì)于析氫反應(yīng)和析氧反應(yīng)都具有高效催化活性的電催化劑。近年來(lái)，隨著有效利用太陽(yáng)能觀點(diǎn)的提出，人們打算將催化劑與光電極結(jié)合用于太陽(yáng)能光催化分解水，但是由于化學(xué)相容性的問(wèn)題，這種體系沒(méi)有得到長(zhǎng)足的發(fā)展。

 

【成果簡(jiǎn)介】

       近日，德國(guó)德累斯頓科技大學(xué)的馮新亮教授（通訊作者，現(xiàn)任職上海交大）研究團(tuán)隊(duì)制備出一種Co-N-P摻雜的三維自支撐結(jié)構(gòu)碳電極（Co-Nx|P-GC/FEG）。將肌醇六磷酸和雙氰胺混合，在水熱條件下交聯(lián)并沉積到柔性剝離型石墨烯（FEG）薄片上，之后在900℃氮?dú)鈿夥罩懈邷責(zé)峤?，便得到最終材料。理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)結(jié)果均表明，Co-Nx活性中心與P摻雜的協(xié)同作用有助于提高催化活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，把此材料與赤鐵礦電極結(jié)合得到的光電陽(yáng)極用于高效太陽(yáng)能光催化分解水，可以得到很高的光電流密度和光轉(zhuǎn)化效率。

 

【圖文導(dǎo)讀】

圖1.Co-Nx|P-GC/FEG材料的制備過(guò)程示意圖

 

 

圖2.Co-Nx|P-GC/FEG材料的性能表征

 

a.b)數(shù)碼照片。

c.d)場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡（FESEM）照片。

e.f)投射電鏡（TEM）照片和相應(yīng)的選區(qū)電子衍射花樣。

g）高分辨投射電鏡（HRTEM）照片。

h)拉曼光譜

i.j)Co-Nx|P-GC/FEG中N 1s和P 2p的高分辨XPS圖譜。插圖：相應(yīng)的EDX圖譜。Co-Nx|P-GC/FEG的數(shù)據(jù)也列在圖中。

 

圖3.Co-Nx|P-GC/FEG的電催化性能和機(jī)械性能研究

 

a）析氧反應(yīng)中FEG, Co-P-GC/FEG, N-P-GC/FEG, Co-Nx-GC/FEG,Co-Nx|P-GC/FEG和Ir/C的極化曲線(xiàn)。

b）相應(yīng)的塔菲爾圖。

c）在不同電流密度（50,100,150 mA cm-2）下Co-Nx|P-GC/FEG的計(jì)時(shí)電勢(shì)分析曲線(xiàn)。

d）在不同彎曲角度下Co-Nx|P-GC/FEG的極化曲線(xiàn)。

e）反映石墨烯上N-P，Co-P，Co-N4，Co-N3的過(guò)電勢(shì)η與其分別對(duì)O*和OH*吸附能的差值關(guān)系的OER volcano圖像。

f）在石墨烯上Co-N4（f1）和Co-N3（f2）的分布圖。

g）在堿性介質(zhì)中Co-N3P的析氧反應(yīng)進(jìn)行過(guò)程中的自由能變化圖。

h）Co-N3P的初始結(jié)構(gòu)：h1）吸附之后的結(jié)構(gòu)，h2）吸附O*，h3）吸附OH*，h4）吸附OOH*。所有實(shí)驗(yàn)在1.0 M KOH中進(jìn)行。

 

圖4.Co-Nx|P-GC/FEG的電催化和光催化性能

 

 

a）析氫反應(yīng)中FEG, Co-P-GC/FEG, N-P-GC/FEG,Co-Nx-GC/FEG, Co-Nx|P-GC/FEG和Pt/C的極化曲線(xiàn)。

b）5000次CV循環(huán)前后Co-Nx|P-GC/FEG的極化曲線(xiàn)。插圖：在恒定電位-0.3 V下Co-Nx|P-GC/FEG的計(jì)時(shí)安培分析曲線(xiàn)。

c）雙電極電解水中Co-Nx|P-GC/FEG,Pt/C(+)//Pt/C(-)和Ir/C(+)//Pt/C(-)的極化曲線(xiàn)。

d）在電流密度10 mA cm-2下Co-Nx|P-GC/FEG和Ir/C(+)//Pt/C(-)的計(jì)時(shí)電勢(shì)分析曲線(xiàn)。

e）光電流密度與外加電壓的變化關(guān)系。

在黑暗和模擬光照條件下Fe2O3-NA,Co-Nx|P-GC/Fe2O3-NA,Co-Nx|P-GC/FEG/Fe2O3-NA和Co-Nx|P-GC/FEG/石墨的f）極化曲線(xiàn) g）暫態(tài)光電流密度與時(shí)間的變化關(guān)系。

h）在黑暗和模擬光照條件，0.9V的偏差下Fe2O3-NA, Co-Nx|P-GC/Fe2O3-NA, Co-Nx|P-GC/FEG/Fe2O3-NA的電化學(xué)阻抗譜。

i）光電陽(yáng)極的圖式結(jié)構(gòu)，展示了Co-Nx|P-GC/FEG/Fe2O3-NA中光子吸收和電子空穴對(duì)的產(chǎn)生。

所有實(shí)驗(yàn)在1.0 M KOH中進(jìn)行。

【結(jié)論】

       該團(tuán)隊(duì)制備了一種新奇的，強(qiáng)耦合的三維Co-Nx|P-GC/FEG材料，作為一種先進(jìn)的電催化劑用于在堿性介質(zhì)中電化學(xué)光催化分解水。這種電極表現(xiàn)出文獻(xiàn)報(bào)道以來(lái)最高的催化活性和最優(yōu)的催化分解水的性能。將光電陽(yáng)極用于高效太陽(yáng)能光解水中，可以得到很高的光電流密度和光轉(zhuǎn)化效率。這種摻雜過(guò)渡金屬的碳催化劑材料為電化學(xué)、光電化學(xué)催化劑的制備提供了廣闊的發(fā)展前景，在其他如二氧化碳還原、氧還原及氨的氧化等領(lǐng)域也將有著重要的應(yīng)用。